背景介紹
隨著現代社會對可持續能源的需求日益增長，熱電材料的研究和開發變得越來越重要。熱電材料是一種能將熱能和電能相互轉換的功能材料，其具有可靠、輕便、堅固和環保的優點，可以直接將廢熱轉化為有用的電能。熱電器件的效率由材料的熱電優值ZT=(S2σ/κ)T來進行表征,其中S為塞貝克系數，σ為電導率，κ為熱導率，因此，理想的熱電材料應具有高載流子遷移率和低熱導率。硒化鉍基合金是一種傳統的熱電材料，具有約0.3eV的窄帶隙，廣泛應用于近室溫熱電致冷器和熱電發電機的研制。Bi2Se3結晶為具有空間對稱群(R-3m)的斜方六面體結構，這種結構由沿c軸排列的五個原子層組成，稱為五元層。Bi和Se原子層通過較強的共價鍵/離子鍵進行連接，而相鄰的Se層則通過較弱的范德華力連接在一起。
熱導率是決定熱電材料ZT值的關鍵參數之一，在過去的十年中，熱電材料的熱電性能取得了重大進展，在保持其功率因數值的同時，通過采用各種策略，如無序晶格、局域聲子的共振散射、界面散射等來調整熱電材料的熱導率。自過去十年以來，通過使用各種摻雜劑來調整Bi2Se3系的熱電性能已得到顯著的發展。有報道稱Sr摻雜Bi2Se3是一種超導拓撲絕緣體，但該材料在室溫以上的熱輸運行為尚未見報道。在本研究工作中，我們在300-550 K的溫度范圍內對SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)的熱輸運性質進行了表征分析。
實驗部分
采用真空熔煉法、研磨以及真空熱壓法制備SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)樣品。根據元素質量比將相應的Sr(99.99%)、Bi(99.99%)和Se(99.99%)在2x10-5 mbar的真空條件下密封于石英管中。然后將真空密封的石英管置于搖爐中，升溫速率為50℃/hr，將搖爐升溫至1073K，并恒溫4小時，使樣品充分混合均勻。最后以10℃/min的降溫速率緩慢冷卻至室溫。將所得到的有光澤的鑄塊磨成細粉，然后在873K的燒結溫度下，施加2.5 Kg的載荷將其燒結60min致密化。為了測量熱輸運性能，對直徑約為10mm的圓盤狀試樣進行熱壓和拋光處理，在300-550K的溫度范圍內，使用Linseis激光導熱儀(LFA-1000)測量其熱輸運特性。
實驗結果分析
如下圖a,b,c分別為SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)試樣的比熱容、熱擴散系數和熱導率的測試結果。以石墨作為參比物質，采用比較法測量試樣的比熱容，測量結果顯示，試樣的比熱容隨著Sr含量的增加而系統地增大。試樣的熱擴散系數則隨著Sr含量的增加而減小，且隨著溫度的升高，熱擴散系數基本保持不變。試樣的熱導率同樣隨著Sr含量的增加而降低。試樣熱導率的降低可以從大量晶界、缺陷和微米尺度界面增強聲子散射的角度來理解。系統中不同長度尺度散射中心的存在降低了聲子的平均自由程，從而抑制了試樣的熱導率。
實驗結論
通過對SrxBi2-xSe3 (x=0, 0.05, 0.2)的熱輸運性質進行研究分析，可以看到，隨著Bi2Se3中Sr含量的增加，其導熱系數降低，而隨著溫度的升高，導熱系數保持穩定。熱導率的降低歸因于Bi2Se3結構中的鍶嵌入導致的層狀結構生長和缺陷。熱導率的降低為進一步探索該體系的其他熱電參數提供了空間，從而得出該體系的熱電性能。
